تثبيت نانو ذره هاي روتنيم- نيكل بر روي بسترهاي كربني مزو حفره دوپ شده با نيتروژن و كاربرد آن در كاهش نيتروآرن ها

اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان

شيمي

كارشناسي ارشد

در اين پژوهش نانو ذرات نيكل، روتنيم و روتنيم-نيكل برروي ساختارهاي كروي كربن مزوحفره دوپ شده با نيتروژن، تثبيت گرديد و فعاليت كاتاليستي آن¬ها در واكنش كاهش تركيبات نيتروآرن¬ها مورد بررسي قرار گرفت. در ابتدا ساختارهاي كروي كربني مزوحفره دوپ شده با نيتروژن بوسيله روش اشتوبر با استفاده از تترااتيل ارتو سيليكات، 3-آمينوفنول و اتيلن دي آمين به ترتيب به عنوان قالب سيليكاتي، پيش¬ساز كربني نيتروژن¬دار و عامل نظم دهي به ساختار در محيط آبي-اتانولي در حضور آمونياك به عنوان كاتاليست سنتز شد. سپس ساختار سنتز شده تحت فرايند حرارت¬دهي تحت جو بي اثر به ساختارهاي سيليكاتي-كربن دوپ شده با نيتروژن تبديل شد. فرايند زدايش با سديم هيدروكسيد، منجر به حذف شبكه سيليكاتي و تشكيل ساختارهاي كروي كربني مزوحفره دوپ شده با نيتروژن با مساحت سطحي m2g-15/1098 شد. در مرحله¬ي بعد ابتدا اين ساختارهاي كروي كربني بوسيله يون¬هاي نيكل و روتنيم حامل دار و سپس بوسيله كاهش شيميايي با سديم بورهيدريد به عنوان عامل كاهنده، نانو ذرات فلزي نيكل، روتنيم و روتنيم-نيكل برروي آن-ها تثبيت شدند. فعاليت كاتاليستي ساختارهاي سنتز شده در كاهش تركيبات نيتروآرن مورد بررسي قرار گرفت. طبق واكنش مدل كاهش پارا-نيتروفنول با سديم بورهيدريد به عنوان عامل كاهنده، نتايج نشان داد كه ساختار داراي ذرات روتنيم-نيكل نسبت به ساختارهاي سنتز شده حاوي هر يك از فلزات به صورت منفرد، فعاليت كاتاليستي بالاتري از خود نشان مي¬دهد كه اين امر نشان دهنده اثرات هم افزايي فعاليت كاتاليستي روتنيم و نيكل در واكنش پذيري است. همچنين براي بررسي اثر دوپ شدگي نيتروژن بر فعاليت كاتاليستي، ساختار فاقد نيتروژن با استفاده از رزورسينول به عنوان پيش¬ساز كربني بجاي 3-آمينوفنول و اتيلن دي آمين طي فرايند سنتزي بستر استفاده شد. نتايج نشان داد كه دوپ شدگي نيتروژن باعث افزايش فعاليت كاتاليزوري سيستم مي¬شود. كه احتمالا گونه¬هاي نيتروژن¬دار برروي بستر به عنوان مكان هاي فعال كاتاليستي ثانويه عمل مي¬كنند. فعاليت كاتاليزوري، كاتاليست سنتز شده در كاهش گستره¬ي وسيعي از مشتقات تركيبات نيتروآرن مورد بررسي قرار گرفت. مشتقاتي با گروه¬هاي عاملي الكترون دهنده همانند: ارتو، متا و پارا نيتروآنيلين، N,N-دي متيل-4-نيتروآنيلين، 4-نيتروآنيسول و 4-نيتروتولوئن و همچنين مشتقاتي با گروه¬هاي عاملي الكترون كشنده همانند: 2-نيتروبنزوئيك اسيد، 4-نيتروبنزوئيك اسيد، 4-نيترو كلروبنزن، 1-برومو-4-نيتروبنرن، و 4-نيترو بنزيل برمايد مورد استفاده قرار گرفت.كه نتايج نشان از فعاليت كاتاليستي مناسب نانوساختار سنتز شده در كاهش اين تركيب¬ها است. همچنين در مورد تركيبات هالوژن دار، نتايج نشان داد كه فرايند هالوژن زدايي در اين تركيبات مشاهده نشد.

215291

شيمي آلي

شيمي

دانشگاه صنعتي اصفهان

عليرضا نجفي چرمهيني، حسين توكل

سياوش كاظمي موحد، شادپور ملك پور