سنتز و بررسي ساختار–كارايي‌كاتاليست‌هاي دوفلزي Pd–M (M = Ru, Ni, Co, Cu, Zn) تثبيت شده روي بستر TiO₂ در تبديل اتيل‌لوولينات به γ-والرولاكتون از طريق فرايند انتقال هيدروژن كاتاليستي

اصفهان : دانشگاه صنعتي اصفهان

شيمي

كارشناسي ارشد

در اين پژوهش، مجموعه‌اي از كاتاليست‌هاي دوفلزي Pd–M (M = Ru, Ni, Co, Cu, Zn) بر بستر دي‌اكسيد تيتانيوم (TiO₂) سنتز و به‌منظور تبديل اتيل‌لوولينات به γ-والرولاكتون مورد ارزيابي قرار گرفتند. به‌منظور دستيابي به شرايط عملياتي بهينه، پارامترهايي نظير دما، زمان واكنش، مقدار كاتاليست، نسبت سوبسترا به منبع هيدروژن و نوع باز به‌صورت نظام‌مند بررسي شدند. واكنش‌ها در حضور فرميك اسيد به‌عنوان دهنده هيدروژن و در محيط آبي انجام شد و شرايط بهينه شامل استفاده از 35 ميلي‌گرم كاتاليست، 5/0 ميلي‌ليتر اتيل‌لوولينات، 3 ميلي‌ليتر آب، 3 ميلي‌ليتر فرميك اسيد و 5/1 گرم تري‌اتيل‌آمين در دماي 210 درجه سانتي‌گراد و مدت زمان 6 ساعت تعيين گرديد. به‌منظور شناسايي ويژگي‌هاي ساختاري و سطحي كاتاليست‌ها، آزمون‌هاي FT-IR، FESEM، BET/BJH و آناليز عنصري ICP انجام شد. نتايج آناليز BET/BJH بيانگر ساختار مزوحفره و سطح ويژه مناسب نمونه‌ها بود كه بستر مطلوبي براي توزيع يكنواخت نانوذرات فلزي فراهم مي‌كند. تصاوير FESEM نيز مورفولوژي سطح و نحوه استقرار ذرات فلزي بر روي بستر را تأييد نمود. بررسي عملكرد كاتاليستي نشان داد كه نمونه Pd–Ru/TiO₂ در شرايط بهينه، بيشترين كارايي را داشته و تبديل و بازدهي حدود 97 درصد در توليد γ-والرولاكتون حاصل گرديد. همچنين كاتاليست Pd–Cu/TiO₂ تحت همان شرايط عملياتي بازدهي حدود 93 درصد ارائه داد كه بيانگر هم‌افزايي مؤثر بين فلزات و امكان كاهش سهم فلزات گران‌بها بدون افت قابل توجه در عملكرد است. نتايج آزمون بازيابي نيز نشان داد كه كاتاليست منتخب حداقل در دو چرخه متوالي، فعاليت قابل قبولي را حفظ مي‌كند. به‌طور كلي، دستاورد اصلي اين پژوهش دستيابي به بازده بالا در مسير تبديل اتيل‌لوولينات به γ-والرولاكتون با مجموع بارگذاري فلزي كمتر از يك درصد وزني است كه از منظر اقتصادي و كاربردي، مزيت قابل توجهي در مقايسه با بسياري از سامانه‌هاي گزارش‌شده فراهم مي‌آورد .

237779

شيمي آلي

شيمي

دانشگاه صنعتي اصفهان